近日，我校邱学青教授团队提出了一种基于木质素分子量调控的新型碳基电催化剂设计策略，通过溶剂分级法提取不同分子量的木质素，并结合氧化氨解改性后高温碳化还原构筑活性位点丰富、碳层厚度可调的木质素衍生碳基纳米金属催化剂。该研究工作发表于国际材料科学领域顶级期刊《Advanced Materials》（IF=27.4，中科院一区 TOP 期刊）。

木质素作为自然界储量最丰富的芳香族高分子，其独特的三维交联网络结构与高含碳量(＞60%)使其具备成为高性能碳基电催化材料前驱体的潜力。然而木质素分子间的强π-π堆积导致严重聚集，掩蔽活性位点。同时，其宽分子量分布导致表面化学基团的空间异质性。受限于过渡金属配位动力学特性与络合能级匹配性，难以稳定构筑金属-有机配合物结构，导致衍生材料活性位点密度低、电子传输网络不连续、传质动力学迟滞，显著制约了其在析氢等催化体系中的应用。团队前期工作通过羧甲基化（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202306333）、胺化（ACS Catal. 2022, 12, 19, 11573–11585）、氧化氨解（Adv. Energy Mater. 2024, 14, 2303442）等对木质素进行功能化改性与微结构定向调控，实现均匀分布、适宜密度的表面官能团，并与金属离子精准配位，构筑木质素-金属超分子框架复合物（Lignin-Metal Supramolecular Framework，MSF@Lignin）。但MSF@Lignin复合物结构对其热解过程和对应催化剂结构及其构效关系等的影响规律尚不明确。

通过分子量工程调控木质素-金属超分子框架构建碳包覆合金催化剂

该研究工作证实，低分子量木质素衍生的CoRu@OALC-EtOAC通过缺陷丰富的类石墨化碳层结构，在析氢反应（HER）中展现出显著超越传统Pt/C催化剂的性能优势。高分子量木质素构建的CoRu@OALC-Residual则具有突出的结构稳定性。机理分析表明，低分子量组分凭借其长程有序结构，促进氧官能团均匀锚定，利于热解过程形成晶格缺陷，但伴随载体重构现象；高分子量组分通过三维交联网络，在碳化时构筑稳定的无定形骨架。这种基于分子量分级的构效规律，为全解水催化剂在不同应用场景中的定向设计提供了理论支撑。

论文第一作者为2024级博士研究生陈达朗，通讯作者为轻工化工学院邱学青教授、林绪亮教授。米兰在线登录和榕江实验室为论文的共同完成单位。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202501113